Вокалистка группы Рошин Мёрфи родилась в ирландском городке Арклоу и не имела предыдущего опыта пения. У Брайдона уже были достижения в сообществе танцевальной музыки в качестве автора ремиксов и участника поп/хаус актов House Arrest (русск. Домашний арест) и Cloud 9 (русск. Облако 9). Они встретились на вечеринке в Шеффилде, когда Мёрфи подошла к Брайдону со словами, «Тебе нравится мой облегающий свитер? Посмотри как он сидит на мне!» (англ. "Do you like my tight sweater? See how it fits my body!") Эта фраза позже стала названием их дебютного альбома, записанного в то время когда пара встречалась.
Первые два альбома Do You Like My Tight Sweater? и I Am Not a Doctor (русск. Я не доктор) привлекли к себе внимание на андеграундной танцевальной сцене. Группа прорвалась в мэйнстрим, когда «Sing It Back», трек с альбома I Am Not A Doctor, был ремикширован продюсером хаус-музыки Борисом Длугошем (Boris Dlugosch). Трэк был хитом на Ибице и его ремикшированная версия прорвалась в пятерку синглов Великобритании в 1999 году, при помощи психоделического видео с участием соблазняющей Мёрфи в очень короткой зеркальной «ветреной» одежде и головном уборе. «Sing It Back» в итоге была включена на 110 музыкальных сборников.
В 2000 году Moloko начали свой концертный тур и к их составу присоединились клавишник Эдди Стивенс (Eddie Stevens), гитарист Дэйв Коук (Dave Cooke) и перкуссионист Пол Слоули ([Paul Slowly).
Группа также добилась успеха в чартах с композицией «The Time Is Now», первым синглом с третьего альбома Things to Make and Do. Этот альбом меньше основывается на необычных ритмах предыдущих альбомов и представляет больше органичных инструментовок.
Рошин Мёрфи и Марк Брайдон прекратили свои отношения в 2001 году. После их разрыва они записали и выпустили четвертый студийный альбом, Statues (русск. Статуи). Statues также являлся продолжением более традиционных инструментовок, наравне с элементами электроники с их ранних релизов. Statues объединили тему расставания пары: все песни связаны с проблемой и/или завершившимся романом.
В 2004 году Moloko выпустили концертное DVD 11,000 Clicks (русск. 11 000 Щелчков), записанный на сцене в Brixton Academy. Он содержит многие из их хорошо известных песен, включая «Indigo» (русск. Индиго (оттенок синего)), «Sing It Back», и «The Time Is Now».
После завершения тура в поддержку альбома Statues, пути участников группы Moloko разделились, Роушин начала сольную карьеру. Однако, в 2006 Мёрфи и Брайдон, вместе с постоянным гитаристом Moloko Дэйвом Куки (Dave Cooke), исполнили некоторые свои песни в акустическом варианте на радио-шоу для промоушна сборника их лучших хитов Catalogue (русск. Каталог). В то время как оба занимались сторонними проектами вне группы Moloko и не было никаких планов для Moloko, Мёрфи находилась в состоянии сильного стресса в связи с тем, что группа бездействует, а ей бы вовсе не хотелось «хоронить» проект.
15 октября 2007 года состоялся релиз второго альбома Róisín Murphy Overpowered, в поддержку которого было проведено европейское турне певицы.
Mark Brydon работает над несколькими небольшими проектами в его собственной студии.